近期，吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室、未来科学国际合作联合实验室的先进能源与环境材料团队在Nature上发表题为“A highly stable and flexible zeolite electrolyte solid-state Li–air battery”的研究工作。该工作成功研制了一种基于分子筛薄膜的全新固态电解质材料，在保证锂离子传导的同时，示范性地解决了现有固态电解质材料的空气稳定性差、内部锂枝晶和界面构建困难等问题，并通过原位生长策略构建了柔性固态锂空气电池。得益于良好的“电解质-电极”低阻抗接触界面，该电池展现出优异的电化学性能、良好的柔性、环境适应性和安全性。同时，分子筛固态电解质的应用还可以拓展到锂离子电池、钠离子电池、镁离子电池、钠空气电池等储能体系，展现出重要的应用前景。该研究成果有效推动了固态电解质材料和固态储能电池的创新发展。
锂空气电池由于具有超高的理论能量密度，被誉为变革性电池技术。然而，传统锂空气电池中有机电解液的使用所导致的电池的安全性差、正极副产物累积、以及金属锂负极的枝晶和粉化等问题严重制约了其发展和实际应用。开发以固体电解质为核心部件的固态锂空气电池是解决上述问题的有效途径。而适用于固态锂空气电池中的固态电解质材料，除满足高离子电导率和良好的界面相容性外，还应满足：对空气成分稳定，使电池能够在环境空气中运行；抗氧化能力强，以抵抗电池运行过程中产生的具有强氧化能力的氧还原中间体的腐蚀。遗憾的是，目前常见的无机固态电解质种类，如石榴石（对水和CO2敏感）、钙钛矿（对Li不稳定和固有不稳定）、NASICON（对Li不稳定）和硫化物（对H2O和O2敏感）等，不能满足固态锂空气电池实际运行的要求。更严重的是，一些固态电解质较高的电子电导率使金属锂易在电解质内部成核、结晶，导致电池短路进而引发安全事故。此外，固态电解质的高成本也严重限制了固态锂空气电池的规模化生产。因此，为固态锂空气设计一种同时实现高环境适应性和优异电化学性能的新型固体电解质材料是十分迫切的，且面临严峻的挑战（图一）。
图一：固态锂空气电池存在的核心挑战及本研究工作的解决策略
在此，先进能源与环境材料团队设计研制了一种基于分子筛薄膜的全新固态电解质材料，由于合理的孔道结构和丰富的低活化能位点锂离子的分布，该分子筛膜固态电解质展现出高达2.7×10−4S cm−1的离子电导率、低至1.5×10−10S cm−1的电子电导率、以及对空气成分和锂负极的高度稳定性，有效解决了现有固态电解质材料的界面构建困难、内部锂枝晶和稳定性差等问题。同时，通过原位生长/组装策略对分子筛膜固态电解质与电极材料进行一体化设计，构筑了低阻抗、高度稳定的电极-固态电解质界面，大幅提升锂离子的传质。基于以上分子筛固态电解质的固态锂空气电池能够在环境空气中同时实现12020 mAh g−1的超高容量和149次的超长循环寿命（500 mA g−1和1000 mAh g−1），远优于商用LAGP基固态锂空气电池（12次），甚至优于同等条件下使用有机液态电解液的锂空气电池（102次）（图二）。
图二：电极/电解质界面设计与固态锂空气电池的循环寿命
该电池展现出优异的柔性、高的安全性和良好的环境适应性（图三），并兼顾环境友好、成本低廉、工艺简单的生产需求。分子筛固态电解质的应用还有望拓展到锂离子电池、钠离子电池、镁离子电池、钠空气电池等固态储能体系，展现出广阔的应用前景。新型分子筛固态电解质的成功研制，为固态电解质材料和固态储能器件的发展提供了新思路。
图三：分子筛电解质固态锂空气电池的柔性、安全性和应用展示
相关的研究成果近期发表在Nature杂志上，第一作者为吉林大学未来科学国际合作联合实验室博士生迟茜文，通讯作者为吉林大学未来科学国际合作联合实验室于吉红教授和徐吉静教授。
全文链接：https://doi.org/10.1038/s41586-021-03410-9
