近期，吉林大学物理学院、未来科学国际合作联合实验室高压科学与技术团队在J. Am. Chem. Soc.上发表题为“Stabilized Nitrogen Framework Anions in the Ga–N System”的研究工作，该工作在高压新型富氮化合物研究中获得进展。

氮气是地球大气的主要成分，约占总气体的78%。常温常压下，氮气以N≡N非极性共价键结合为典型的双原子分子。分子中的叁键键能很大，难以被破坏，因此，氮气具有高度的化学惰性。在超高压力作用下，固体氮存在“压制分子解离”的现象，形成含有N=N或N-N的稳定聚合氮结构。由于N≡N和N-N、N=N之间存在巨大的能量差异，因此，聚合氮材料是备受关注的高能量密度物质。然而，聚合氮在百万大气压强（100GPa）以上的环境才能被实验制备，合成条件苛刻。近年的研究发现，氮气中引入金属元素后，可形成丰富多样的聚合氮结构。如何设计出氮含量高、合成压强低的新型富氮化合物是物理、化学和材料等多学科领域的研究热点之一。

图：高压下新型Ga-N化合物

本工作利用CALYPSO晶体结构预测方法，系统研究了高压下Ga-N体系的热力学稳定性，理论预言出三种全新化学计量比的富氮化合物GaN_x（x = 5，10，15）。同时，利用激光辅助加热金刚石对顶砧高压实验装置，在85GPa的压强下成功合成出GaN₅和GaN₁₀。三种Ga-N化合物都具有丰富的化学键合行为和新奇的聚合氮拓扑结构。它们能量密度（4.1–5.3 kJ/g）与传统炸药（如TNT、HMX等）相媲美，且合成压强远低于聚合氮的制备条件。当前研究提出了通过p区元素与N₂高压化学反应来设计高能量密度材料的新思路，拓展了富氮化合物的家族成员。

相关的研究成果近期发表在J. Am. Chem. Soc.上，文章第一作者为吉林大学博士生翟航，通讯作者为吉林大学李全教授和马琰铭教授、中国科学院物理研究所于晓辉研究员。

全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09056