近期，吉林大学未来科学国际合作联合实验室、集成光电子全国重点实验室科研团队在Science Advances上发表题为Ultra-narrowband perovskite single-crystal photodetector enabled by dynamic space charge region for portable concentration detection 的研究工作。该工作首次提出了基于动态空间电荷区实现窄带探测的新机制，对于加深对钙钛矿单晶器件工作机制的理解以及实现高性能窄带探测器方面均有重要的意义。

研究团队为了摒弃钙钛矿单晶窄带探测对表面缺陷的依赖，首先提出利用在偏压和光照的共同作用下，于钙钛矿单晶的电极侧诱导可移动离子形成空间电荷区（图一）。

图一：动态空间电荷区实现窄带探测的原理图。(A-B) 无动态空间电荷区时，器件的载流子输运过程与宽谱外量子效率示意图。(C-D) 存在动态空间电荷区时，器件的载流子输运过程与宽谱外量子效率示意图。(E-F) 动态空间电荷区展宽时，器件的载流子输运过程与宽谱外量子效率示意图。

该空间电荷区能复合短波段光产生的光生电子，而长波段光可穿透该区域，其光生电子在电场作用下顺利输运至对电极，从而基于宽谱吸收材料实现窄带探测。在该模型提出的窄带探测机制中，空间电荷区除了承担实现窄带探测这一核心功能外，还具有其他作用：通过调节空间电荷区宽度，可动态调控窄带探测峰值，打破了传统窄带探测器探测波段固定的限制；利用空间电荷区诱导外界电荷注入，将器件的光电响应由单纯收集光生电荷拓展为光生电荷收集与外界电荷注入的叠加，从而大幅提升器件的光电响应性能。

研究团队进一步制备了钙钛矿单晶窄带探测器，并验证了动态空间电荷区机制对器件窄带探测峰波长和窄带抑制比的调控作用（图二A-C）。基于该空间电荷区对电荷注入的影响，团队预测并首次实验证实了钙钛矿单晶器件中存在光致整流现象（图二D-F），这一现象为本论文首次提出并验证。在此基础上，利用动态空间电荷区对光电响应的倍增作用以及其不依赖表面电荷复合的特性，通过增强空间电荷区强度，实现了器件光电响应数量级的倍增（图二G）；同时通过抑制表面电荷复合，获得了最低9 nm的超窄半高全宽（图二H），最终制备出性能媲美乃至超越商用窄带探测系统的窄带探测器。

图二：钙钛矿单晶光电探测器光电性能表征。(A-B) 不同偏压以及不同光强下，器件宽谱外量子效率。(C) 不同偏压以及不同光强下，器件窄带抑制比数据汇总。(D) 空间电荷区对器件载流子注入影响示意图。(E-F) 器件在不同环境下的电流-电压特性曲线。(G) 在增强动态空间电荷区前后，器件宽谱外量子效率。(H)器件宽谱比探测率。(I) 器件性能对比。

研究团队为探究该空间电荷区的形成因素及其动态变化过程，首先通过电容–频率特性测试，明确了空间电荷区的形成条件（图三A-C）。随后，通过测试单晶器件工作状态下的电场空间分布（图三D-J），实时监测了可移动离子所构成空间电荷区的动态变化，揭示了不同时刻离子分布与电场分布的空间演化，将器件内部原本不可见的动态过程直观呈现，直接证实了该动态空间电荷区的存在。

图三：动态空间电荷区表征。(A-C) 不同条件下器件的电容-频率特性曲线。(D) 电场分布测试示意图。(E-G) 不同时间下器件表面感应电压的空间分布。(H-J) 不同时间下器件内部电场及空间电荷区分布示意图。

为验证该窄带探测器的实际应用潜力，研究团队将其用于污水浓度检测（图四A），在白光干扰环境下成功实现了对水中不同浓度叶绿素的监测（图四C-D）。其最低检测限显著优于商用窄带探测系统(图四E），充分证实了基于动态空间电荷区机制的钙钛矿单晶窄带探测器具有突出的实用价值。

图四：基于钙钛矿单晶窄带探测器的污水浓度检测应用。(A) 反射式污水浓度检测示意图。(B) 不同污染浓度测试结果汇总。(C) 增强空间电荷区前后，钙钛矿单晶器件测试结果。(D) 钙钛矿单晶器件在白光干扰下测试结果。(E) 商用窄带探测系统在白光干扰下的测试结果。

相关研究成果近期发表在Science Advances上，文章第一作者为吉林大学博士生胡刚舰，通讯作者为吉林大学沈亮教授、张佳旗教授和南昌大学姚凯教授。

全文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adz9250