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    先进能源与环境材料团队在创制超大36环孔道稳定介孔分子筛方面取得重要突破
    发布日期: 2026-04-02  浏览:
  • 近期,吉林大学未来科学国际合作联合实验室、化学学院、无机合成与制备化学全国重点实验室科研团队在Journal of the American Chemical Society上发表题为“A Stable Mesoporous Zeolite with Superlarge 36-Ring Channels”的研究工作,该成果已先行发布于ChemRxiv预印本平台(2026-01-08, DOI: 10.26434/chemrxiv-2026-d9tsz)。该研究有望推动此类有机结构导向剂分子家族的构建,同时为新型介孔分子筛材料的结构设计与合成开发提供全新思路和重要借鉴。

    介孔材料自20世纪90年代问世以来便备受科研界与工业界关注。相较于微孔材料,介孔材料将有序多孔硅酸盐的孔径拓展至2 nm以上,可高效实现大分子底物的传质与反应。然而传统介孔材料的孔壁通常是无定形或原子尺度长程无序性,严重限制了其在实际场景中的稳定应用。为此,科研人员长期致力于构筑结晶孔壁型规则介孔硅酸盐材料,即合成孔径突破 2 nm 的稳定超大孔分子筛。

    近期,于吉红教授团队成功合成了一例稳定介孔纯硅分子筛,并将其命名为 JU-69(Jilin University, No. 69)。该材料拥有超大尺寸的一维 36 元环孔道体系,孔道尺寸达 19.5 Å × 25.2 Å,为目前沸石骨架中已观测到的最大孔道开口。JU-69表现出典型的IVb型Ar和N2吸附-脱附等温线,这是具有规整圆柱形孔道的介孔材料的标志特征,其骨架密度仅为9.53 T/1000 Å3(理论密度0.971 g/cm3)。这些性质使JU-69成为迄今已知最开放的结晶多孔硅酸盐,将稳定分子筛的孔径范围从微孔完全拓展至介孔。此外,JU-69 具备优异的热稳定性,可耐受 900 ℃高温处理,其骨架中高度有序排布的硅羟基对,为金属活性物种的锚定提供了理想位点;基于此制备的钯负载型 Pd/JU-69 催化剂,在大体积芳香化合物芘的加氢反应中展现出卓越的催化性能。

    这一合成突破的关键在于团队提出了一种创新合成策略,设计出一类兼具大尺寸亲水季鏻盐头基与长烷基疏水链的 bola 型类表面活性剂,将其作为有机结构导向剂应用于分子筛的合成。该结构导向剂在沸石晶化过程中可自组装形成一维柱形胶束结构,以此为模板成功合成超大 36 元环孔道(图一)。

    图一: JU-69中36元环孔道示意图及其基于4D-STEM数据重构的电子叠层衍射图像

    相关研究成果近期发表在J. Am. Chem. Soc.上。文章第一作者为吉林大学博士研究生龚艾民、中国科学院大连化学物理研究所博士研究生乜晨阳、吉林大学硕士研究生丁浩迪。通讯作者为吉林大学于吉红教授、陈飞剑教授,中国科学院大连化学物理研究所郭鹏研究员。

    全文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c01322?ref=PDF