近期，吉林大学未来科学国际合作联合实验室、化学学院、无机合成与制备化学全国重点实验室科研团队在Journal of the American Chemical Society上发表题为“A Topotactic Leap: 2D Layers to 3D Large-Pore Zeolite”的研究工作，该成果已先行发布于ChemRxiv预印本平台（2026-03-26, DOI: 10.26434/chemrxiv.15001312/v1）。
分子筛是一类具有规则孔道、笼状有序三维结构的多孔功能材料，因其优异的分子筛分和择形催化性能，已广泛应用于化工分离、气体吸附、催化转化等重要工业领域。其中，具备三维贯通12×12×12元环通道的大孔分子筛，是处理大分子复杂底物、提升化工转化效率的关键核心材料。但长期以来，新型高硅大孔分子筛的定向合成始终是该领域亟待攻克的核心难题。目前利用低维前驱体进行拓扑缩合来构筑新型分子筛骨架，已被证明是一种重要的替代策略，然而该方法仅能制备小孔、中孔体系分子筛，难以实现三维大孔骨架的可控构建，存在显著技术瓶颈。
针对上述问题，于吉红教授团队提出二维到三维的拓扑缩合策略，成功制备了一例稳定的新型三维大孔分子筛JU-68（JilinUniversity, No.68）。通过结构导向设计，开发了一种富含环己基片段的有机结构导向剂，利用分子间弱氢键作用稳定了层状前驱体中的末端bea结构单元，获得了一种新型二维大孔高硅前驱体JU-67（JilinUniversity, No.67）。JU-67经高温煅烧后，发生拓扑缩合反应，相邻层间的单四元环（s4r）融合为双四元环（d4r），最终形成三维大孔分子筛JU-68（图一）。
图一：二维前驱体JU-67到三维分子筛JU-68的拓扑缩合示意图
JU-68拥有独特的各向异性12×12×12元环孔道体系，并含有一种新型的大尺寸jse（JU-Sixty-Eight）超笼，兼具笼型和孔道型分子筛的结构优势。纯硅JU-68的BET比表面积高达819 m2/g，独特的各向异性孔道排布使其在二甲苯异构体吸附分离中，呈现出区别于传统商用大孔分子筛的差异化择形吸附性能。其硅铝酸盐衍生物JU-68-Al在重油催化裂化反应中展现出更高的丙烯收率和更低的积炭选择性。特别是在采用工业添加剂策略后，JU-68-Al基催化剂的丙烯收率显著超过了传统工业烯烃增强型USY催化剂，具备极高工业化应用潜力。
本工作的核心创新点在于团队提出的结构导向设计策略，通过氢键作用成功稳定了层状前驱体中具备缩合活性的结构单元，为新型三维大孔分子筛的合成开辟了全新途径。本研究不仅丰富了分子筛材料家族，为大分子催化、精细物料分离领域提供了全新高性能材料载体，同时有望在石油精炼、精细化学品合成等重大化工产业实现规模化落地应用，具备重要的科学价值与产业转化前景。
吉林大学博士研究生龚艾民与中国科学院大连化学物理研究所博士研究生李元浩为共同第一作者，于吉红教授、陈飞剑教授与中国科学院大连化学物理研究所郭鹏研究员为共同通讯作者。
全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c09972
