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    先进能源与环境材料团队研究成果在Nat. Commun.发表:单原子催化剂用于提升锂氧气电池反应动力学和能量效率
    发布日期: 2020-05-13  浏览:
  • 近期,吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室、未来科学国际合作联合实验室先进能源与环境材料团队在Nature Communications 杂志上发表题为“Tuning lithium-peroxide formation and decomposition routes with single-atom catalysts for lithium-oxygen batteries”的研究工作,该论文明确阐述了最大化原子利用效率的单原子Co催化剂可以调控电极电化学反应路径,大幅提高了锂氧电池的反应动力学和能量效率。这项工作不仅为锂氧气电池高效催化剂的发展提供了新思路,也为单原子催化剂开拓了新的应用领域。

    锂氧气电池具有传统锂离子电池的5-10倍的理论能量密度,被誉为颠覆性和革命性电池技术,是解决未来电动车续航里程焦虑的终极选择。然而该电池还处于研发的初级阶段,受限于ORR和OER电化学反应动力学缓慢,电池的实际容量、倍率性能、能量效率和循环寿命距产业化应用还有很大差距。为了解决动力学缓慢的难题,研究者开发了大量高效、稳定的正极催化剂来降低电池的极化,但催化效率低是一直难以跨越的难题。另外,在锂氧气电池中单纯提高催化剂的催化活性是不够的,通过催化剂调控电池的本征电化学反应过程才是提升电池动力学的根本性策略,遗憾的是,目前这方面还没有引起研究人员的足够注意。单原子催化剂(SACs)由于其特殊的电子结构和最大限度的原子利用率在多个领域表现出优异的催化活性,受到广泛关注。在锂氧气电池中引入单原子催化剂提升电池反应动力学并深入研究催化剂对电化学过程的调控机制是十分有意义的,且具有很大的挑战。

    图一:单原子Co催化剂的合成示意图

    研究团队采用原位聚合法合成了Co单原子嵌入的氮掺杂碳空心球(N-HP-Co)并首次用作锂氧气电池的双功能电催化剂(如图一所示)。受益于N-HP-Co最大化暴露的CoN4单原子活性位点及活性位点在碳球壳上的均匀分布,电池反应动力学得到极大提升,大幅提升了电池的能量效率。该研究明确指出,在放电过程中,原子级分散的活性位点能够诱导放电产物的均匀成核和外延生长,最终形成有利的纳米花状放电产物。在充电过程中,CoN4活性中心对放电中间体LiO2弱的吸附能,诱导充电反应由两电子路径向单电子路径转变(如图二所示)。得益于单原子催化剂对电极电化学过程的有利调控,电池展现出较高的往返效率(86.2%)和长期稳定性(218天),甚至优于商业铂/碳贵金属催化剂。该研究通过使用单原子催化剂调控锂氧气电池中本征的电化学反应过程,解决电池反应动力学缓慢的难题,从根本上提升电池综合性能的新思路,具有重要的科学意义和实用价值。

    图二:单原子催化剂在充放电过程的催化机理图

    该工作是由吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室、未来科学国际合作联合实验室先进能源与环境材料团队与吉林大学电子显微镜中心、长春应化所的科研人员共同合作下完成,得到了国家自然科学基金项目、“111计划”等基金的资助。

    相关的研究成果近期发表在Nat. Commun.上,第一作者为硕士研究生宋丽娜、张伟教授和王颖副研究员。通讯作者为吉林大学徐吉静教授。


    全文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-020-15712-z